首頁 > 應用 分子鐵電體中的自旋-電場耦合 軍工資源網 2022年05月24日 量子信息有望超越經典計算技術，成為全新的信息處理途徑。磁性分子作為量子信息載體，具有量子行為可化學調控、態空間更大等獨特優勢。化學家已將分子自旋的相干時間延長至毫秒級，但仍缺乏對分子中電子自旋的精準操控方法，這就需要使用更加局域化的電場操控分子自旋。通常電子自旋與電場的耦合較弱，因此實現電場對磁性分子中電子自旋的高效操控，是當前磁性分子量子信息研究亟需解決的困難。華南理工大學自旋科技研究院（Spin-X Institute）蔣尚達教授曾報道過通過較大旋軌耦合的稀土離子提升自旋-電場耦合（Natl. Sci. Rev. 2020, 7, 1557-1563）。最近，該團隊在弱旋軌耦合的分子鐵電體中亦實現了強烈的自旋-電場耦合。圖1.（a）研究采用的兩種金屬甲酸銨dmaMn與aMn的結構與其EPR連續波譜圖的實驗與模擬結果；（b）自旋-電耦合研究使用的EPR脈沖序列與自旋回波強度演化。蔣尚達教授課題組選擇了一類著名的分子鐵電體，金屬甲酸銨骨架作為自旋-電場耦合的研究對象。如圖1所示，在金屬甲酸銨[(CH3)2NH2][Mn(HCOO)3] （dmaMn）和[NH4][Mn(HCOO)3]（aMn）中實現電場對電子自旋的量子相干操控。本文最重要的發現是，當電場施加在分子鐵電極化軸上時，本應增強的自旋-電場耦合卻反常地消失了。研究認為順磁中心的各向異性軸與晶體鐵電軸夾角接近二階張量的魔角54.7度，使得鐵電軸方向上的表觀零場分裂消失了（圖2）。圖2. （a）單晶連續波EPR轉角實驗確定Mn2+零場分裂參數。（b）Mn2+能級示意圖及量子相位演化示意圖。（c）電場作用下自旋回波信號及信號強度、相位角演化實驗結果。思考：這種自旋中心零場分裂軸與鐵電軸夾角為二階張量魔角的現象是偶然現象嗎？究竟是魔角的存在使得鐵電軸更加特殊，還是鐵電軸的特殊對稱性要求該夾角必須是魔角？根據Neumann規則，晶體的宏觀物理性質一定具有晶體點群的對稱性。通過六重軸聯系起來的六個磁等性Mn2+的零場分裂主軸可以在任意方向，而宏觀的晶體主軸則由于六重對稱性嚴格與鐵電軸重合。因此Neumann規則并未要求單離子的各向異性軸必須與鐵電軸呈特殊夾角，也就是說該魔角是一個比Neumann規則更強的條件，目前的實驗結果似乎是偶然的。未來需要拓展更多的體系回答上述問題。如果不是偶然，則意味著鐵電晶體中存在一種特殊的相互作用，該作用可能在鐵電材料的晶體工程中起到意想不到的作用。此工作是蔣尚達教授課題組在利用自旋-電場耦合實現量子相干操控的又一重要進展。北京大學博士生方煜恢、華南理工大學博士后劉正博士、華南理工大學博士后、國防科技大學周珅博士為該論文共同第一作者。原文：Spin-Electric Coupling with Anisotropy-Induced Vanishment and Enhancement in Molecular FerroelectricsYu-Hui Fang#, Zheng Liu#, Shen Zhou#, Peng-Xiang Fu, Ye-Xin Wang, Zi-Yu Wang, Zhe-Ming Wang, Song Gao, Shang-Da Jiang*J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 8605–8612, DOI: 10.1021/jacs.2c00484研究團隊簡介自旋科技研究院是高松院士在華南理工大學創立的具有交叉學科背景的新型科研創新平臺。自旋科技研究院以磁性分子為主要研究對象，探索自旋相關的化學反應和物理效應，突破單分子自旋操控和讀出技術，發展自旋相關量子材料和器件，開發相關分子診療技術與藥物。研究院涵蓋自旋化學、自旋操控、自旋材料與器材、自旋生物醫學等多個研究方向，旨在解決自旋國際科學前沿的重大科學問題，研發自旋關鍵技術，建成國際自旋創新交流平臺。http://www2.scut.edu.cn/spinx/main.htm
