物理所在對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性研究方面取得進(jìn)展
軍工資源網(wǎng) 2023年04月17日4d釕酸鹽(ARuO3)作為復(fù)雜氧化物體系中一個(gè)重要家族,表現(xiàn)出巡游鐵磁性、磁性Weyl費(fèi)米子、磁單極、非常規(guī)超導(dǎo)、非費(fèi)米液體等一系列豐富多彩的物理性質(zhì)。SrRuO3作為唯一天然具有鐵磁性和強(qiáng)自旋軌道耦合(SOC)的鈣鈦礦氧化物,成為該體系研究的明星材料。SrRuO3高達(dá)160K的鐵磁居里溫度和良好的金屬導(dǎo)電性使它在自旋電子學(xué)器件研究中具有巨大潛力,而由鐵磁性和強(qiáng)SOC共存所導(dǎo)致的巨大反常霍爾效應(yīng)、拓?fù)浠魻栃?yīng)甚至量子反常霍爾效應(yīng)等新奇物性也備受人們關(guān)注。然而,在各種4d、5d過(guò)渡金屬氧化物中,SrRuO3的巡游鐵磁性似乎成為一個(gè)特例,給以此為基礎(chǔ)的新型自旋/軌道器件設(shè)計(jì)帶來(lái)局限性。4d、5d氧化物雖然具有較強(qiáng)的SOC,但由于d軌道能帶的擴(kuò)展導(dǎo)致電子關(guān)聯(lián)性下降,通常難以形成長(zhǎng)程磁序。人工設(shè)計(jì)出更多集強(qiáng)SOC和時(shí)間反演對(duì)稱性破缺(即鐵磁性)于一體的新材料體系,是目前自旋電子學(xué)研究中高度關(guān)注的問(wèn)題。
CaRuO3的塊體材料具有與SrRuO3完全相同的GdFeO3型正交晶體結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型。但由于Ca離子半徑較小,使得CaRuO3的Ru-O-Ru鍵角僅為148°,遠(yuǎn)低于SrRuO3的 163°。因此CaRuO3體材料或薄膜材料在整個(gè)溫區(qū)中均表現(xiàn)為順磁金屬性。中國(guó)科學(xué)院物理研究所研究團(tuán)隊(duì)近年來(lái)致力于氧化物異質(zhì)界面物性設(shè)計(jì)及調(diào)控方面的研究工作,希望利用異質(zhì)界面晶體場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)、電荷重組、軌道重構(gòu)等效應(yīng),誘導(dǎo)出完全不存在于體相材料的界面新物態(tài)。近日,團(tuán)隊(duì)研究人員等成功利用結(jié)構(gòu)近鄰效應(yīng)在CaRuO3體系中誘導(dǎo)出了長(zhǎng)程鐵磁序。他們利用脈沖激光沉積技術(shù)在襯底基片上交替生長(zhǎng)抗磁SrTiO3 (a0a0a0)和順磁CaRuO3(a-a-c+)兩種對(duì)稱性失配薄膜,獲得了高質(zhì)量的外延超晶格樣品;利用界面氧八面體的耦合畸變,成功抑制了CaRuO3層中RuO6八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)。掃描透射電鏡的結(jié)果表明,界面處約3個(gè)晶胞厚度的CaRuO3層的RuO6八面體的扭轉(zhuǎn)度被大幅度地調(diào)控,其Ru-O-Ru鍵角從~150°增加至~165°,與SrRuO3薄膜中的Ru-O-Ru鍵角較為接近。這種界面結(jié)構(gòu)耦合的調(diào)控必然會(huì)帶來(lái)電子結(jié)構(gòu)的改變。第一性原理計(jì)算表明,RuO6八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)的抑制將大幅提高CaRuO3費(fèi)米面處的態(tài)密度【N(EF)】,最終使得界面3個(gè)晶胞層CaRuO3層將滿足巡游鐵磁性的Stoner判據(jù)【IN(EF)> 1,I為Stoner系數(shù)】,由塊體的順磁態(tài)進(jìn)入鐵磁有序態(tài)。霍爾輸運(yùn)測(cè)量以及宏觀磁測(cè)量給出了該體系出現(xiàn)界面鐵磁相的充分證據(jù),其最高居里溫度約為120K,最大飽和磁化強(qiáng)度為~0.7μB/f.u.。各向異性磁電阻測(cè)量進(jìn)一步表面CaRuO3界面鐵磁相的磁易軸在面內(nèi)方向。該工作報(bào)道了一種完全基于界面氧八面體耦合畸變?cè)O(shè)計(jì)產(chǎn)生界面鐵磁性的示例,特別是構(gòu)成異質(zhì)界面的兩種氧化物各自均不具備長(zhǎng)程磁序,其部分原理也將適用于其他具有類似對(duì)稱失配的氧化物體系,為探索多功能氧化物材料和器件提供了新思路。
相關(guān)成果以Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO3/SrTiO3 superlattic為題發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》 (Advanced Functional Materials)上。相關(guān)研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和中科院重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。
圖1 (CROn/STO1)超晶格的微觀結(jié)構(gòu)表征和不同氧八面體傾轉(zhuǎn)下態(tài)密度的第一性原理計(jì)算
圖2 (CROn/STO1)超晶格的反常霍爾效應(yīng)和磁電阻
圖3 (CROn/STO1)超晶格的各向異性磁電阻測(cè)量
圖4 (CROn/STO1)超晶格的宏觀磁測(cè)量