研究發現二維有機框架薄膜體系中拓撲平帶
軍工資源網 2023年04月19日近日,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所研究員李坊森聯合陜西師范大學教授潘明虎、美國猶他大學教授劉鋒,利用真空互聯的二維有機框架薄膜生長和原位角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡以及原位Raman光譜等分析表征技術,首次直接觀測到二維有機分子氫鍵框架的非平庸拓撲平帶,開啟了實驗研究二維拓撲量子物態的序幕。相關研究成果以Growth of Mesoscale Ordered Two-Dimensional Hydrogen-Bond Organic Framework with the Observation of Flat Band為題,被遴選為編輯推薦文章,發表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。
量子信息科學已成為當今的焦點,有望迎來第二次量子革命。以分子自旋、拓撲等為突破口的有機量子領域呼聲越來越高,研究人員期待利用有機分子種類豐富和配位作用多樣的優勢,拓展有機材料在量子器件中的應用。然而,相比于無機材料體系,有機材料的拓撲量子物態研究處于初期階段。尤其是二維有機拓撲薄膜,實驗研究落后于理論預言。自2013年,理論上已預言多種二維有機框架結構具有拓撲物態,利用分子框架的結構對稱性和分子軌道結構對稱性(如Kagome或CT結構)使電子布洛赫波函數相位相消干涉,形成拓撲平帶。拓撲平帶中電子動能受到抑制,電子-電子間庫侖相互作用占主導,有可能存在強關聯效應。
不同于高度局域的深能級以及魔角石墨烯的平帶,拓撲平帶體系是一種無能帶色散的強相互作用量子系統,源于電子布洛赫波函數的相消干涉(相位抵消)。平帶中近乎完全抑制的電子動能可放大電子-電子相互作用,或導致一些多體量子效應如超導、分數霍爾效應、Wigner晶格、鐵磁、激子絕緣態等。理論預言一些二維有機薄膜體系存在拓撲平帶,而在這之前尚無人工合成的二維有機材料能夠直接觀察拓撲平帶。
科研團隊在納米真空互聯實驗站(Nano-X)選用1,3,5-三(4-羥基苯基)苯【1, 3, 5- tris (4-hydroxyphenyl) benzene,簡寫THPB】分子,在Au(111)襯底表面制備出大面積有序的二維氫鍵有機框架(HOF)自組裝單層結構。利用真空互聯的角分辨光電子能譜儀直接觀察到整個布里淵區上的電子拓撲平帶信息,如圖所示。理論計算發現,拓撲平帶是來自THPB“隱藏”的呼吸式電子籠目晶格(breathing-Kagome)。
研究工作得到國家自然科學基金、蘇州市科學技術局和中科院青年創新促進會等的支持。
(a)Au(111)表面THPB分子形成二維氫鍵框架結構;(b)ARPES能帶結構顯示拓撲平帶的存在;(c)原位STS成像,顯示不同的電子跳躍強度tc和tH;(d)“呼吸”式Kagome結構;(e)理論計算的拓撲能帶結構,與實驗結果相符。