在沒有相互作用或者只存在弱相互作用的體系中，能帶理論能夠很好地描述材料的電子結(jié)構(gòu)，并據(jù)此區(qū)分金屬（部分填充）和絕緣體（全空或全滿）。然而，這種理解并不完整，因?yàn)槎囿w相互作用可能導(dǎo)致能帶理論的失效，典型案例即為Mott絕緣體。在能帶理論中，半填充的能帶應(yīng)表現(xiàn)為金屬態(tài)。然而，由于強(qiáng)電子-電子相互作用，實(shí)際上呈現(xiàn)為絕緣態(tài)，即Mott絕緣體。

從Mott絕緣體出發(fā)，可以引發(fā)許多有趣的強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理現(xiàn)象，如高溫超導(dǎo)、量子自旋液體和巨磁阻效應(yīng)。理解Mott物理的最基礎(chǔ)模型是單帶Hubbard模型，該模型僅考慮由單軌道構(gòu)成的單帶上的電子。然而，實(shí)際Mott絕緣體材料中的低能激發(fā)通常很復(fù)雜，使得實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和理論分析都面臨挑戰(zhàn)和爭議。因此，尋找具有最簡單自由度的Mott絕緣體對Mott物理的理論和實(shí)驗(yàn)研究具有重要意義。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員錢天、翁紅明、石友國等與中國人民大學(xué)教授雷和暢合作，在“呼吸型”Kagome結(jié)構(gòu)的范德瓦爾斯材料Nb₃Cl₈中明確發(fā)現(xiàn)了這類Mott絕緣體，可用單帶Hubbard模型完美描述。

在高溫相（α相），層間耦合可以忽略不計(jì)。不考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的單粒子近似下的理論計(jì)算顯示，在費(fèi)米能級處存在一支半填充的平帶。在平帶中電子動能被強(qiáng)烈抑制，在電子-電子相互作用下平帶劈裂成上下Hubbard帶，費(fèi)米能級位于它們之間。由于這支源自單軌道的半填充能帶孤立于其他能帶，α-Nb₃Cl₈是單帶Hubbard模型的理想實(shí)現(xiàn)。隨著溫度的降低，體態(tài)發(fā)生結(jié)構(gòu)相變（β相），層間耦合顯著增強(qiáng)，導(dǎo)致Hubbard帶發(fā)生成鍵-反鍵劈裂，從順磁態(tài)轉(zhuǎn)變成非磁態(tài)，但系統(tǒng)的絕緣行為仍然由Mott物理主導(dǎo)。這一發(fā)現(xiàn)為研究Mott物理及其誘導(dǎo)的關(guān)聯(lián)電子態(tài)提供了簡單而重要的模型系統(tǒng)，有助于增強(qiáng)人們對相關(guān)物理現(xiàn)象的理解，具有未來技術(shù)應(yīng)用的潛力。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《物理評論X》（Physical Review X）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委和中國科學(xué)院的支持。

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圖1 α-Nb₃Cl₈中的單軌道成分的半填充平帶

圖2 角分辨光電子能譜和光致發(fā)光譜實(shí)驗(yàn)確定費(fèi)米能級處的帶隙

圖3 結(jié)合DMFT計(jì)算確認(rèn)α-Nb₃Cl₈中的單帶Mott絕緣體態(tài)

圖4 電子結(jié)構(gòu)從高溫α相到低溫β相的變化