中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所清潔能源化學(xué)與材料實(shí)驗(yàn)室低碳能源材料課題組多年來致力于高熵陶瓷的設(shè)計(jì)制備和電磁波調(diào)控研究。研究人員通過簡便、低成本的固相合成反應(yīng)，制備出尖晶石型高熵氧化物紅外輻射材料，多主元設(shè)計(jì)產(chǎn)生的軌道雜化有效增強(qiáng)了電子躍遷幾率，顯著提高了0.78-2.5μm和2.5-16μm波段的紅外發(fā)射率，且高熵效應(yīng)賦予材料長效的熱穩(wěn)定性能。

基于前期高熵尖晶石氧化物紅外輻射性能的研究基礎(chǔ)，近日，研究人員開展了高熵尖晶石氧化物光吸收機(jī)制研究。為實(shí)現(xiàn)太陽光全波段光吸收特性，研究人員通過選用電子分布互補(bǔ)的過渡金屬元素對材料的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行理論設(shè)計(jì)，采用溶膠-凝膠燃燒法成功制備出具有面心立方結(jié)構(gòu)單相結(jié)構(gòu)的高熵尖晶石氧化物。與二元尖晶石氧化物相比，高熵氧化物由于獨(dú)特的高熵效應(yīng)、晶格畸變效應(yīng)和雞尾酒效應(yīng)，使得軌道能級發(fā)生分裂、費(fèi)米能級附近電子密度增加以及金屬與氧強(qiáng)雜化作用，將尖晶石氧化物的帶隙從2.65 eV大幅度降至0 eV，實(shí)現(xiàn)了準(zhǔn)金屬特性，促進(jìn)了電子從價(jià)帶向?qū)кS遷，從而實(shí)現(xiàn)全波段太陽光吸收特性。

太陽能波段吸收譜圖和光熱轉(zhuǎn)換性能評估表明，隨著過渡金屬元素增多，材料的光熱轉(zhuǎn)換性能增強(qiáng)。高熵尖晶石氧化物在太陽能全光譜波段展現(xiàn)出95.5%的太陽光吸收率；在1 kW·m^-2模擬太陽光輻照下，材料表面溫度在120s內(nèi)可從室溫升高至63.2℃，表明其具有優(yōu)異的太陽能吸收和光熱轉(zhuǎn)換特性。研究人員將高熵尖晶石氧化物作為光熱轉(zhuǎn)換材料用于太陽能驅(qū)動海水淡化，材料的水蒸發(fā)速率和蒸發(fā)效率分別為2.075 kg·m^-2·h^-1和96.53%。鑒于優(yōu)異的光熱性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這種高熵尖晶石材料不僅可應(yīng)用于太陽能海水淡化，還有望應(yīng)用于光熱殺菌、光熱催化等領(lǐng)域。

相關(guān)成果發(fā)表在Matter上。研究工作得到中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（A類）、中國科學(xué)院潔凈能源創(chuàng)新研究院-榆林學(xué)院聯(lián)合基金和蘭州化物所“十四五”規(guī)劃重大突破項(xiàng)目的支持。

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高熵尖晶石氧化物的設(shè)計(jì)