近日，中國科學院大連化學物理研究所精細化工研究室仿生催化合成研究組研究員陳慶安團隊，在丁富烯的水合[3+2]環調聚反應研究方面取得新進展。

全取代碳中心具有豐富的sp³化學空間，是天然產物和藥物的主要結構特征之一。由于全取代碳中心擁擠的三維空間環境，具有較大合成挑戰性。當連續全取代碳中心結構單元嵌入多環/橋環體系，其合成難度呈指數級增長。因此，采用傳統的合成策略構建多個連續的全取代碳中心結構框架，需要精心設計合成路線，并耗費大量的時間和原料。傳統的構建多個連續全取代碳中心（3個或更多）的方法，通常依賴于通過多步合成過程將全取代碳中心逐步引入到預先制備的含有全取代碳中心的底物上。因此，通過一鍋法合成多個連續全取代碳中心結構骨架存在挑戰。

陳慶安團隊致力于發展不同催化體系，以實現烯烴、炔烴的資源化利用和精準轉化。丁富烯是苯的構造異構體，具有三重共軛體系，提供了較多潛在的反應位點。此前，陳慶安團隊與浙江大學麻生明院士團隊合作，利用商業可得的原料，實現了Pd催化丁富烯的高效合成。新研究通過丁富烯的水合[3+2]環調聚反應制備了具有多個連續全取代碳中心的多環骨架，實現了分子結構從2D到3D的轉化。機理實驗和理論計算研究表明，該反應經歷了丁富烯的加成、環化和水合過程。此外，該研究通過各種合成轉化和Sc(OTf)₃的回收利用實驗，驗證了這一反應的潛在應用價值。上述策略為發展高效構筑連續全取代碳中心多環骨架的方法提供了新思路。

相關研究成果以Hydrated [3+2] Cyclotelomerization of Butafulvenes to Create Multiple Contiguous Fully Substituted Carbon Centers為題，發表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。

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大連化物所提出丁富烯的水合環調聚新策略