合肥研究院構筑出氮摻雜碳層調控鎳催化劑?可實現高效室溫水相加氫
軍工資源網 2024年04月24日近期，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所研究員汪國忠團隊在構筑氮摻雜碳層調控催化劑的性能研究中取得進展。該研究合成了封裝于氮摻雜碳層和二氧化硅復合載體中的鎳催化劑，探討了催化劑的碳層、碳層厚度以及氮摻雜對香草醛水相加氫性能的影響。
水在綠色化學領域是環保且易得的溶劑，在化學反應中具有重要意義。然而，傳統的催化劑在水相反應中面臨著活性金屬流失、浸出和失活等問題，進而影響催化效率和穩定性。該研究表明包覆式策略可以減少活性金屬的損失。由間苯二酚-甲醛衍生的氮摻雜碳層能夠在不影響反應傳質的前提下，通過固有的疏水特性增強催化劑表面與氣體分子以及有機反應物之間的親和力，提高催化劑的加氫活性和穩定性。它是液相催化領域中具有潛力的包覆材料。
該研究將金屬鎳封裝在氮摻雜的碳和二氧化硅復合兩親性載體（SiO2@Ni@NC）中，并將這一催化劑應用于香草醛的水相加氫反應。研究發現，SiO2@Ni@NC催化劑在水相反應中展現出優異的活性和穩定性，在室溫下可實現香草醛到4-羥甲基-2-甲氧基苯酚的近100%轉化，且在5次循環中活性沒有明顯降低。
這一高效催化性能得益于活性金屬、氮摻雜碳層和SiO2之間的協同作用。其中，親水性的SiO2內核使得催化劑可在水相中均勻分散，從而更好地與反應物接觸。而氮摻雜的碳層則發揮了多重功效，即保護內部金屬不被氧化或浸出，能夠作為還原劑還原內部金屬，并對活性金屬進行電子改性。此外，該碳層能夠通過富集H2和有機反應物來調節活性位點周圍的微環境。
進一步，該研究通過密度泛函理論的計算證實了氮摻雜碳層在促進反應物吸附和氫氣自發解離方面的作用，并闡明了香草醛水相加氫的催化機理。該工作提出的碳層包覆式策略，為構筑高效、穩定的室溫水相加氫催化劑提供了新思路。
相關研究成果發表在Advanced Science上。研究工作得到國家自然科學基金的支持。